Implizite Solvatationsmodelle
Der Einfluss von Lösungsmitteln auf elementare physikochemische Prozesse an Katalysatoren oder in Batterien ist eine Herausforderung für die theoretische Modellierung. Der natürliche Ansatz, die Lösungsmittelmoleküle explizit zu beschreiben und Eigenschaften des Gesamtsystems als Ensemblegrössen zu berechnen ist in den meisten Fällen zu kostpielig. Dies ist insbesondere der Fall, wenn seltene Ereignisse wie zum Beispiel Reaktionen beschrieben werden sollen oder der Einfluss von gering konzentrierten Elektrolytionen modelliert werden soll.
Aus diesem Grund werden häufig implizite Solvatationsmodelle verwendet, in welchen ein gegebenes Lösungsmittel durch wenige Kenngrössen parametrisiert wird.
Wir haben kürzlich ein solches implizites Modell, basierend auf dem Poisson-Boltzmann Modell, in das Elektronenstrukturprogramm Q-Chem implementiert und erweitern dieses Modell aktuell um analytische Gradienten für die Strukturoptimierung. Dieses Projekt ist eine Kollaboration mit Martin Head-Gordons Arbeitsgruppe in Berkeley und entstand in Christophers Postdoktorandenzeit.
In zukünftigen Projekten wollen wir dieses Modell mit unseren anderen Entwicklungen im Bereich der Energiematerialien verknüpfen und zudem gemischt implizite/explizite Lösungsmittelmodelle untersuchen.
Letzere Arbeiten werden durch den Exzellenzcluster RESOLV unterstützt.
Publikationen
C. J. Stein, J. M. Herbert, M. Head-Gordon, The Poisson–Boltzmann model for implicit solvation of electrolyte solutions: Quantum chemical implementation and assessment via Sechenov coefficients, J. Chem. Phys. 151, 2019 224111.